частотная зависимость действительной и мнимой частей комплексной диэлектрической проницаемости и проводимости монокристалла TlInSe₂ ПРИ РЕЛАКСАЦИОННЫХ ПРОЦЕССАХ

 

С. Н. Мустафаева

Институт Физики Национальной Академии Наук Азербайджана

Получена 1 мая 2013 г.

 

Аннотация.   Диэлектрические измерения монокристалла TlInSe₂ в диапазоне частот   5 × 10⁴–3.5 × 10⁷ Гц позволили установить релаксационный характер дисперсии диэлектрической проницаемости, а также природу диэлектрических потерь в монокристалле.  Частотная зависимость тангенса угла диэлектрических потерь (tgδ) в TlInSe₂ обусловлена не только релаксационной поляризацией, но и сквозной проводимостью. По мере роста потерь сквозной проводимости релаксационные потери играют всё меньшую роль. Экспериментально определено значение оптической диэлектрической проницаемости (ε^¢_опт = 17.9) монокристалла TlInSe₂. Рассчитаны значения статической диэлектрической проницаемости ε^¢_ст = 526.6 и инкремента диэлектрической проницаемости Dε^¢ = 508.7, а также частоты релаксации f_р = 1.84 × 10⁴ Гц и времени релаксации τ = 5.4 × 10^-5 с.

Ключевые слова: диэлектрическая проницаемость; частота; диэлектрические потери; проводимость; релаксационная поляризация; монокристалл TlInSe₂.

Abstract.  Dielectric measurements of   TlInSe₂ single crystal in frequency range      5 × 10⁴–3.5 × 10⁷ Hz allowed to establish relaxation character of dispersion of dielectric permittivity and nature of dielectric losses. The experimental frequency dependence of the dissipation factor tan d for TlInSe₂ single crystal has maximum at f = 10⁵ Hz and at f > 10⁵ Hz is characterized with a monotonic descending. The hyperbolic decrease of tan d with frequency is evidence of the fact, that conductivity loss becomes the main dielectric loss mechanism in the TlInSe₂ single crystal at studied frequency range.  Maximum on the tan d (f) – curve points to relaxation losses in TlInSe₂. The value of optic dielectric permittivity of TlInSe₂ single crystal (e¢_opt = 17.9) has been determined from high-frequency dielectric measurements. The static dielectric permittivity (e¢_st = 526.6), the relaxation frequency (f_r = 1.84 × 10⁴ Hz) and relaxation time (τ = 5.4 × 10^–5 s) have been estimated for TlInSe₂ single crystal.

Keywords: dielectric permittivity; frequency; dielectric losses; conductivity; relaxation polarization; TlInSe₂ single crystal.

 

Введение

Монокристаллы TlInSe₂ относятся к классу слоисто-цепочечных полупроводников типа A^IIIB^IIIC^VI₂. Характерной особенностью кристаллов TlInSe₂ является то, что в них вандерваальсовы «щели» образуются по двум взаимно перпендикулярным плоскостям, а это благоприятствует реализации интеркаляции по ним инородных частиц (ионов, атомов молекул). Электрические, фотоэлектрические и рентгендозиметрические свойства этих кристаллов, как чистых, так и интеркалированных ионами лития, а также легированных примесями Ag, Cu и Sn изучены в [1–3].  Было показано, что монокристаллы TlInSe₂ характеризуются высокой чувствительностью к электромагнитному излучению как ближней ИК, так и рентгеновской области спектра. Это представляет определенный практический интерес в плане использования указанных кристаллов в качестве активных элементов фоторезисторов и рентгендетекторов.

Перечисленные свойства монокристаллов TlInSe₂ были изучены в постоянных электрических полях.

Цель настоящей работы – изучение диэлектрических свойств монокристаллов TlInSe₂ в переменных электрических полях, определение основных диэлектрических коэффициентов и установление природы диэлектрических потерь.                   

Методика эксперимента

TlInSe₂ синтезировали в откачанной до остаточного давления 10^–2–10^–3 Па кварцевой ампуле. В качестве исходных компонентов использовали элементы Tl, In, Se высокой степени чистоты. Синтез проводили при температуре 1086 К в течение 4–6 ч [3]. Монокристаллы TlInSe₂ были выращены методом Бриджмена со скоростью 0.5–0.8 мм/ч. Охлаждение кристаллов до комнатной температуры проводили со скоростью 5–10 К/мин. По данным рентгеновского анализа TlInSe₂ кристаллизуется в тетрагональной сингонии типа TlSe,  пр.гр. I4/mcm; z = 4; параметры решетки a = 8.04, c = 6.84 Å.

Диэлектрические коэффициенты монокристаллов TlInSe₂ измерены резонансным методом с помощью куметра TESLA BM 560. Диапазон частот переменного электрического поля составлял 5 × 10⁴–3.5 × 10⁷ Гц.

Образцы из TlInSe₂ для электрических измерений были изготовлены в виде плоских конденсаторов. В качестве электродов использована серебряная паста. Толщина монокристаллического образца из TlInSe₂ составляла 300 мкм, а площадь обкладок – 7.2 × 10^–2 см². Удельная темновая проводимость исследуемых кристаллов, измеренная на постоянном токе, составляла   σ_dc = 8.3 × 10^-6 Ом^-1·см^-1 при 300 К.

Все диэлектрические измерения проведены при 300 K. Воспроизводимость положения резонанса составляла по емкости ± 0.2 пФ, а по добротности (Q = 1/tgδ) ±1.0–1.5 деления шкалы. При этом наибольшие отклонения от средних значений составляли 3–4 % для ε и 7 % для tgδ.

Результаты и их обсуждение

Диэлектрические свойства твердых тел на переменном токе удобно рассматривать, пользуясь понятием комплексной диэлектрической проницаемости

                                                                                                               (1)

где  и – действительная и мнимая части комплексной диэлектрической проницаемости.

На рис. 1 (кривая 1, сплошная) приведена частотная зависимость действительной части комплексной диэлектрической проницаемости монокристалла TlInSe₂. Видно, что с ростом частоты от 5 × 10⁴ до 3.5 × 10⁷ Гц   уменьшается на порядок (от 179 до 17.9), причем при сравнительно низких частотах наблюдается резкий спад , а при  f  > 4 × 10⁵  Гц слабо зависит от f. Наименьшее значение = 17.9, измеренное на высокой частоте (3.5 × 10⁷ Гц) можно считать оптической диэлектрической проницаемостью монокристалла TlInSe₂. Характер изменения  с частотой свидетельствует о релаксационной дисперсии диэлектрической проницаемости в монокристалле TlInSe₂.

На рис. 2 представлена частотная зависимость тангенса угла диэлектрических потерь (tgδ) в монокристалле TlInSe₂. При f = 10⁵ Гц кривая tgδ(f) проходит через максимум, а затем носит спадающий характер. Форма экспериментальной кривой tgδ(f) в TlInSe₂ (рис. 2) характерна для частотного изменения диэлектрических потерь с учетом вкладов релаксационного механизма и электропроводности кристалла [4]. 

 

 

Рис. 1. Частотные зависимости действительной (1) и мнимой (2) составляющих
комплексной диэлектрической проницаемости монокристалла TlInSe₂.

 

Наблюдение максимума на кривой tgδ(f) свидетельствует о релаксационных потерях в TlInSe₂. Наличие одного максимума на кривой tgδ(f) говорит о том, что монокристалл TlInSe₂ имеет одно время релаксации.

При релаксационных процессах на частоте f = f_t  [5]   

                                                 (2)

 Зная экспериментальные значения и   из соотношения (2) можно рассчитать статическую диэлектрическую проницаемость монокристалла TlInSe₂ (наибольшее возможное значение  кристалла при инфранизкой частоте или на постоянном напряжении).

 

Рис.  2. Частотная дисперсия тангенса угла диэлектрических потерь в монокристалле TlInSe₂.

 

Для  было получено значение 526.6. Инкремент диэлектрической проницаемости () монокристалла TlInSe₂ составил 508.7.

Экспериментально полученное значение f_t = 10⁵ Гц, при котором tgδ проходит через максимум, позволило из соотношения [5] 

                                                            (3)

определить частоту релаксации (f_p), значение которой составило 1.84 × 10⁴ Гц. При этом время релаксации в монокристалле TlInSe₂ составило t = 5.4 × 10^-5 с. Согласно теории при частоте f = f_p диэлектрическая проницаемость принимает значение, равное . На рис. 1 пунктиром обозначена расчетная частотная зависимость  (кривая 1), продолженная в область низких частот, которая дополняет экспериментально полученную зависимость  (сплошная кривая 1 на рис. 1).

На рис. 1 показана также частотная дисперсия мнимой составляющей комплексной диэлектрической проницаемости  TlInSe₂ (кривая 2). Если в частотном диапазоне 5 × 10⁴–3.5 × 10⁷ Гц с ростом частоты значение уменьшалось на порядок, то значениев этой области частот уменьшалось более чем на два порядка (от 298.5 до 2.6). Т.е. имела место сильная дисперсия (особенно при относительно низких частотах). При релаксационной поляризации при частоте f = f_p должна проходить через максимум (обычно f_р < f_t). На рис. 1 (кривая 2) пунктиром показана расчетная зависимость , дополняющая полученную экспериментальную зависимость при низких частотах.

На рис. 3 показана частотная зависимость ас– проводимости в монокристалле TlInSe₂ при Т = 300 К. При f = 5 × 10⁴ Гц значение σ_ac монокристалла TlInSe₂ составляло 8.3 × 10^-6 Ом^-1·см^-1 и было равно удельной темновой проводимости этого кристалла на постоянном токе. Т.е. частотная зависимость σ_ac начинала проявляться при частотах f > 5 × 10⁴ Гц. По мере роста частоты от 5 × 10⁴ до 3.5 × 10⁷ Гц σ_ac возрастала примерно в 6 раз.

 

Рис.  3. Аc-проводимость монокристалла TlInSe₂ при T = 300 K.

     

Заключение

Таким образом, показано, что диэлектрические коэффициенты и проводимость монокристалла TlInSe₂ обнаруживают сильную дисперсию в радиочастотном диапазоне. Установлены релаксационный характер частотной дисперсии диэлектрической проницаемости и природа диэлектрических потерь в монокристалле TlInSe₂.  

 

Литература

1.     Мустафаева С.Н. Эффекты электрической памяти и другие свойства интеркалированных литием полупроводников А^ШВ^ШС₂^VI // Неорганические материалы. 1994. Т. 30. №8. С.1033–1036.

2.     Mustafaeva S.N., Ramazanzade V.A., Asadov M.M. Influence of Intercalation on Electrical and Photoelectrical Properties of Ternary Chain and Layer Semiconductors // Materials Chemistry and Physics.1995.V.40.№2. P.142–145.

3.     Керимова Э.М., Мустафаева С.Н., Магеррамов А.Б. Влияние примесей     Ag, Cu, Sn на электрические и фотоэлектрические свойства монокристаллов TlInSe₂ // Неорганические материалы. РАН. 1997. Т. 33. № 11. С. 1325–1326.

4.     Пасынков В.В., Сорокин В.С. Материалы электронной техники. М.: Высшая шк. 1986. 368 с.

5.     Физика диэлектриков. Тр. 2-ой Всесоюз. конф. / Под ред. Г.И. Сканави. М.: Из-во АН СССР (1960). 532 с.