КОМПЛЕКСНАЯ ДИЭЛЕКТРИЧЕСКАЯ ПРОНИЦАЕМОСТЬ И АС-ПРОВОДИМОСТЬ МОНОКРИСТАЛЛОВ GaSe,

ВЫРАЩЕННЫХ ИЗ ГАЗОВОЙ ФАЗЫ

 

 

С. Н. Мустафаева ¹, М. М. Асадов ²
 

¹ Институт физики Национальной академии наук, Баку, Азербайджан

² Институт химических проблем Национальной академии наук, Баку, Азербайджан

 

Получена 16 июля 2011 г.

 

Аннотация. В полученных слоистых монокристаллах GaSe изучена частотная дисперсия действительной (ε) и мнимой (ε″) составляющих комплексной диэлектрической   проницаемости,   тангенса угла диэлектрических потерь tgd (f)  и   ac-проводимости  (σ_ac)   в   области     частот    f = 5´10⁴–3.5´10⁷ Гц. Установлено, что в изученных кристаллах имеет место релаксационная дисперсия ε и ε″. Показано, что диэлектрические потери в GaSe обусловлены релаксационной поляризацией и сквозной проводимостью. В диапазоне частот   f = 10⁵–3.5´10⁷ Гц ac-проводимость кристалла GaSe подчинялась закономерности σ_ac ~ f ^0.8, характерной для прыжкового механизма переноса заряда по локализованным вблизи уровня Ферми состояниям. Оценены плотность (N_F) и разброс (∆E) этих состояний N_F = 1.3´10¹⁸ эВ^–1·cм^–3,      ∆E = 0.048 эВ,  среднее время (τ)  и расстояние  (R) прыжков τ = 0.1 мкс и R = 197 Å, а также радиус локализации а = 32 Å.

Ключевые слова: диэлектрические свойства, частота, ac-проводимость, монокристалл GaSe.

Abstract. The frequency dispersion of the real (ε) and imaginary (ε ") components of the complex dielectric constant, dielectric loss tangent tan d (f) and ac-conductivity (σ_ac) of the obtained layered GaSe single crystals have been studied in the frequency range f = 5 ´ 10⁴-3.5 ´ 10⁷ Hz. It was found that in the studied crystals a relaxation dispersion of ε and ε " takes place. It is shown that the dielectric losses in GaSe are caused by the relaxation polarization and pass-through conduction. In the frequency range f = 10⁵-3.5 ´ 10⁷ Hz ac-conductivity of the crystal GaSe varies as σ_ac ~ f ^0.8, typical for hopping charge transport mechanism between localized states near the Fermi level. The Fermi- level density of states N_F = 1.3 ´ 10¹⁸ eV^-1 ×cm^-3 and the spread of these states ΔE = 0.048 eV, the average time τ = 0.1 ms and distance R = 197 Å of jumps, as well as the localization radius a = 32 Å have been estimated.

Keywords: dielectric properties, frequency, ac-conductivity, GaSe single crystal.

 

ВВЕДЕНИЕ

 

Монокристаллы GaSe принадлежат к классу слоистых полупроводников, характеризующихся анизотропными физическими свойствами. В [1,2] были изучены процессы переноса заряда в монокристаллах GaSe, выращенных методом Бриджмена. Было показано, что в них при низких температурах    (Т < 200 К) на     постоянном токе  (dc) и при Т = 300 К на переменном токе (ac) имеет место прыжковый механизм переноса заряда по состояниям, локализованным вблизи уровня Ферми.

 В настоящей   работе представлены результаты измерений диэлектрических свойств и ас-проводимости монокристаллов р-GaSe, выращенных из газовой фазы.

 

МЕТОДИКА ЭКСПЕРИМЕНТА

 

Соединение GaSe синтезировано путем сплавления исходных компонентов высокой степени чистоты (³ 99.999%) в ваккумированной кварцевой ампуле. Монокристаллы GaSe были выращены из синтезированного соединения методом химических транспортных реакций в эвакуированной кварцевой ампуле с использованием йода в качестве носителя. Полученные монокристаллы GaSe представляли собой ярко-красные слои, обладающие высокой оптической прозрачностью.

Образцы из GaSe для электрических измерений были изготовлены в виде плоских конденсаторов. В качестве электродов использована серебряная паста. Толщина кристаллического образца из GaSe составляла 100мкм.

Диэлектрические коэффициенты монокристаллов GaSe измерены резонансным методом с помощью куметра TESLA BM 560. Диапазон частот переменного электрического поля составлял 5´10⁴–3.5´10⁷ Гц.

Все диэлектрические измерения проведены при 300 K. Воспроизводимость положения резонанса составляла по емкости ± 0.2 пФ, а по добротности (Q = 1/tgδ) ±1.0–1.5 деления шкалы. При этом наибольшие отклонения от средних значений составляли 3 – 4 % для ε и 7 % для tgδ.

 

РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ

 

На рис. 1 приведены частотные зависимости диэлектрической проницаемости (ε) образца GaSe.

Рис. 1. Частотная дисперсия действительной составляющей комплексной диэлектрической проницаемости монокристалла   GaSe.

 

Как видно из рис. 1, ε изученного образца претерпевает существенную дисперсию. По мере увеличения частоты от 5´10⁴ до 3.5´10⁷ Гц значение ε уменьшается ~ в 4 раза. Наблюдаемое в экспериментах монотонное уменьшение диэлектрической проницаемости  GaSe свидетельствует о релаксационной дисперсии [3].

На рис. 2 показана частотная дисперсия коэффициента диэлектрических потерь  в GaSe.  

Рис. 2. Частотная зависимость мнимой составляющей комплексной диэлектрической проницаемости монокристалла   GaSe.

 

Значение ε″ варьируется в пределах 1.85–0.36 во всей изученной области частот. Величина ε″ с ростом частоты вплоть до 3.5´10⁷ Гц уменьшается примерно в 5 раз, т.е.  дисперсионная кривая ε″(f) характеризуется довольно ощутимым спадом во всем изученном диапазоне частот.

На частотной зависимости тангенса угла диэлектрических потерь в кристалле GaSe при f = 1.6 ×10⁶ Гц наблюдался максимум (рис. 3), а затем кривая tgd (f) носила спадающий характер. Форма экспериментальной кривой tgd (f)  в GaSe характерна для частотного изменения диэлектрических потерь с учетом вкладов релаксационного механизма и электропроводности кристалла [3]. Наблюдение максимума на кривой tgd (f)  свидетельствует о релаксационных потерях в  GaSe, а наличие одного максимума говорит о том, что монокристалл GaSe  имеет одно время релаксации.

 

Рис. 3. Зависимость тангенса угла диэлектрических потерь в монокристалле   GaSe от частоты.

 

На рис. 4 представлены экспериментальные результаты изучения частотно-зависимой ac-проводимости монокристалла GaSe при 300 K.

В частотной области 10⁵–3.5´10⁷ ac-проводимость монокристалла GaSe изменялась по закону σ_ac ~ f  ^s, где s = 0.8. Как известно, ac-проводимость зонного типа является в основном частотно-независимой  вплоть  до  10¹⁰–10¹¹ Гц. Наблюдаемая  нами  экспериментальная  зависимость s_ac ~ f ^0.8 свидетельствует о том, что она обусловлена прыжками носителей заряда между локализованными в запрещенной зоне состояниями.

 

Рис. 4. Частотно-зависимая ас-проводимость монокристалла   GaSe при T = 300 K.

 

Это могут быть локализованные вблизи краев разрешенных зон состояния или локализованные вблизи уровня Ферми состояния [4]. Но так как в экспериментальных условиях проводимость по состояниям вблизи уровня Ферми всегда доминирует над проводимостью по состояниям вблизи краев разрешенных зон, полученный нами закон s_ac ~ f ^0.8 свидетельствует о прыжковом механизме переноса заряда по состояниям, локализованным в окрестности  уровня   Ферми   [5]:

,                                          (1)

где e – заряд электрона; k – постоянная Больцмана; N_F – плотность состояний вблизи уровня Ферми; a = 1/a – радиус локализации; a – постоянная спада волновой функции локализованного носителя заряда y ~ e^–ar; n_ph – фононная частота.

Согласно формуле (1) ac-проводимость зависит от частоты как ,       т.е.   при    f << n_ph   величина s_ac    приблизительно     пропорциональна f ^0.8.

С помощью формулы (1) по экспериментально найденным значениям σ_ac(f) вычислили плотность состояний на уровне Ферми.   Вычисленное   значение  N_F      для    монокристалла   GaSe составляло N_F = 1.3´10¹⁸ эВ^–1×cм^–3. При вычислениях N_F для радиуса локализации взято значение a = 34 Å, полученное экспериментально для  монокристалла   GaSe  из dc-измерений [2]. Значение n_ph взято равным 10¹² Гц. 

Согласно теории прыжковой проводимости на переменном токе среднее расстояние прыжков (R) определяется по следующей формуле

                                                          (2)

Вычисленное по формуле (2) значение R для монокристалла   GaSe составляло 197 Å. Это значение R примерно в 6 раз превышает среднее расстояние между центрами локализации носителей заряда в монокристалле   GaSe. Значение R позволило по формуле

 

t ^–1 = n_ph · exp(–2aR)                                                       (3)

 

определить среднее время прыжков в монокристалле GaSe: τ = 0.1 мкс.

По формуле [4]

                                                          (4)

 

в монокристалле   GaSe оценен    разброс    локализованных     вблизи   уровня  Ферми    состояний:   ∆ Е = 0.048 эВ. А по формуле:

 

N_t = N_F × DE                                                             (5)

 

определена      концентрация   глубоких   ловушек   в   монокристалле   GaSe,   ответственных  за  ac-проводимость: N_t = 6.2´10¹⁶ cм^–3.

При переносе заряда вследствие прыжковой проводимости по локализованным в запрещенной зоне состояниям следует учитывать, что эти локализованные состояния, случайным образом распределенные в объеме образца, разделены энергетическим барьером. Величина параметра s в частотной зависимости ac-проводимости позволяет оценить разницу энергий между основным состоянием в энергетическом минимуме и свободным состоянием, в котором носитель может перемещаться по кристаллу [6] 
 

                                                              (6)

 

Расчеты показывают, что в образце GaSe W_m = 0.77 эВ. Полученное значение W_m и значение диэлектрической проницаемости монокристалла GaSe в области высоких частот, при которых имеет место f ^0.8–закон для ac-проводимости, позволяют по формуле
 

                                                        (7)
 

(где e₀ – диэлектрическая постоянная) определить боровский радиус локализованного носителя заряда а = 32 Å. То есть  значения радиуса  локализации,   полученные   из   dc и ac-измерений монокристалла   GaSe, почти совпадают друг с другом.

 

Заключение

 

Таким образом, экспериментальные результаты по изучению частотной дисперсии диэлектрических коэффициентов и проводимости монокристалла   GaSe позволили установить природу диэлектрических потерь, механизм переноса заряда, оценить параметры локализованных состояний, такие как плотность состояний вблизи   уровня  Ферми и их разброс, среднее время и расстояние прыжков, а также концентрацию глубоких ловушек, ответственных за проводимость на переменном токе.

 

ЛИТЕРАТУРА

 

1.   Мустафаева С.Н., Асадов М.М. Прыжковая проводимость в монокристаллах  p - GaSe //  Неорганические материалы. 1988. Т. 24 № 6. С. 917–920.

2.   Мустафаева С.Н.  Прыжковая проводимость в монокристаллах p-GaSe на постоянном токе // Неорганические материалы. 1994. Т. 30. № 5. С. 619–621.

3.  Пасынков В.В., Сорокин В.С. Материалы электронной техники. М.: Высшая школа. 1986. 368 с.

4.  Мотт Н., Дэвис Э. Электронные   процессы    в   некристаллических  веществах. М.:   Мир 1974. 472 c.

5.  Pollak M. Frequency dependence of conductivity in amorphous solids // Phil. Mag. 1971. V.  23. P. 519–542.

6. Балашова Е.В., Кричевцов Б.Б., Леманов В.В. Диэлектрическая проницаемость и проводимость    пленок триглицинсульфата на подложках Al/SiO₂ и a-Al₂O₃ // ФТТ.  2010. Т. 52. № 1. С. 119–123.